ในปัจจุบันพิพิธภัณฑสถานแห่งชาติ จันทรเกษม ได้มีการจัดแสดงนิทรรศการถาวรภายในพระที่นั่งและอาคารต่างๆ ดังต่อไปนี้ 1. พลับพลาจตุรมุข เป็นอาคารจัดแสดงหลังที่ 1 จัดแสดงเป็นห้องที่ระลึกพระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว รัชกาลที่ 4 จัดแสดงเครื่องใช้ส่วนพระองค์ที่มีอยู่เดิมภายในพระราชวังแห่งนี้ ได้แก่ พระแท่นบรรทม พระราชอาสน์พร้อมเศวตฉัตร พระบรมฉายาลักษณ์ และเครื่องราชูปโภคต่างๆ ที่หาชมได้ยาก นอกจากนี้ ยังจัดแสดงเรื่องราวและรูปภาพประวัติความเป็นมาของพระราชวังจันทรเกษมไว้ด้วยเช่นกัน 2. พระที่นั่งพิมานรัตยา เป็นอาคารจัดแสดงหลังที่ 2 จัดแสดงศิลปโบราณวัตถุสมัยต่างๆ ที่เก็บรวบรวมโดยพระยาโบราณราชธานินทร์ ได้แก่ ประติมากรรมที่สลักจากศิลาเป็นเทวรูปและพระพุทธรูปนาคปรก ศิลปสมัยลพบุรี กลุ่มพระพุทธรูปสำริดสมัยอยุธยาที่พบจากพระอังสะพระมงคลบพิตร และพระพุทธรูปทรงเครื่องในสมัยอยุธยาตอนปลายที่มีความวิจิตรงดงาม รวมทั้งพระพิมพ์แบบต่างๆ ที่พบจากกรุวัดมหาธาตุและวัดราชบูรณะ นอกจากนี้ ยังมีเครื่องไม้แกะสลักฝีมือช่างอยุธยาตอนปลาย และรัตนโกสินทร์ตอนต้นที่ประณีตงดงามอีกหลายชิ้นจัดแสดงรวมอยู่ด้วย พลับพลาจตุรมุขและหมู่พระที่นั่งพิมานรัตยา ท้องพระโรงเสด็จออกว่าราชการรัชกาลที่ 4 เวลาเสด็จประพาสอยุธยา เป็นห้องจัดแสดงของพลับพลาจตุรมุข 3. อาคารที่ทำการภาค เป็นอาคารจัดแสดงหลังที่ 3 สร้างขึ้นในสมัยพระยาโบราณราชธานินทร์ เมื่อครั้งดำรงตำแหน่งสมุหเทศาบาลมณฑลกรุงเก่า มีลักษณะเป็นอาคารชั้นเดียว สร้างขนานไปกับแนวกำแพงด้านทิศตะวัตตกต่อกับทิศใต้ จัดนิทรรศการถาวร 5 เรื่อง คือ 3.1 ศิลปะสถาปัตยกรรมอยุธยา จัดแสดงศิลปโบราณวัตถุที่เป็นประติมากรรมที่ใช้ประดับศาสนสถาน และชิ้นส่วนสถาปัตยกรรมแบบต่างๆ อาทิเช่น ลวดลายปูนปั้น กระเบื้องมุงหลังคา ยอดนภศูล ใบเสมาและสถาปัตยกรรมจำลอง ได้แก่ สถูป เจดีย์ ปรางค์ เป็นต้น 3.2 เครื่องปั้นดินเผา สินค้านำเข้าและส่งออกที่สำคัญของอยุธยา จัดแสดงเครื่องปั้นดินเผา ทั้งแบบเคลือบและไม่เคลือบ ที่ผลิตจากที่ต่างๆ เพื่อส่งเป็นสินค้าออกของไทย และเครื่องถ้วยจากต่างประเทศ เช่น จีน เวียดนาม ญี่ปุ่น ที่เป็นสินค้านำเข้าที่สำคัญในสมัยอยุธยา การค้าเครื่องปั้นดินเผาหรือเครื่องถ้วยต่างๆ เหล่านี้ นับเป็นปัจจัยหนึ่งที่ทำให้อยุธยาเป็นศูนย์กลางทางการค้า และเป็นเมืองท่าที่สำคัญ โบราณวัตถุที่สำคัญภายในห้องนี้ได้แก่ โถน้ำมนต์ลายครามสมัยราชวงศ์หยวนของจีน อายุประมาณพุทธศตวรรษที่ 19 - 20 3.3 อาวุธยุทธภัณฑ์ จัดแสดงอาวุธสงครามสมัยอยุธยา - รัตนโกสินทร์ ได้แก่ ปืนใหญ่สมัยอยุธยา ลูกกระสุนปืนใหญ่ชนิดต่างๆ ปืนคาบศิลา ปืนก้องไพร ปืนใหญ่หลังช้าง และเครื่องใช้ของทหารอาสาไทยที่ไปร่วมรบในสงครามโลกครั้งที่ 1 3.4 ศิลปวัตถุพุทธบูชา จัดแสดงศิลปวัตถุที่สร้างขึ้นเพื่อเป็นพุทธบูชาในพระพุทธศาสนา อาทิเช่น รอยพระพุทธบาท ตาลปัตร ระฆัง ขันสาคร เครื่องใช้ประดับมุก เครื่องทองเหลือง และตู้พระธรรมสมัยอยุธยา - รัตนโกสินทร์ตอนต้น 3.5 วิถีชีวิตชาวกรุงเก่ากับสายน้ำ จัดแสดงศิลปะโบราณ อาทิเช่น โขนเรือม้า เก๋งเรือ เครื่องมือเครื่องใช้ในการดำรงชีพ ภาพวาดริ้วกระบวนพยุหยาตราทางชลมารคในสมัยอยุธยา ที่วาดโดยชาวตะวันตก และแบบจำลองสภาพชีวิตความเป็นอยู่ของผู้คนริมฝั่งน้ำในพระนครศรีอยุธยา เพื่อสะท้อนให้เห็นภาพชีวิตของชาวกรุงศรีอยุธยามีสายน้ำเป็นตัวกำหนด สภาพสังคม เศรษฐกิจ วิถีชีวิตตั้งแต่อดีตจนถึงปัจจุบัน